En 1965, Serge Rezvani écrit ses premières pièces de théâtre, L'Immobile et Le Rémora, qui sont mises en scène par Michel Berto au Petit Odéon. Dès lors, il alterne romans et récits autobiographiques, et peint (Les Horreurs de la guerre électronique en 1970, ou Les Grandes Marines en 1975).

Son théâtre est de plus en plus remarqué. À la fin des années 1960, Serge Rezvani est contacté par le premier ministre iranien de l'époque, qui lui propose de lui acheter des toiles et de mettre à sa disposition un atelier immense45. Cela intrigue Serge Rezvani, qui commence alors à faire des recherches, à rencontrer des opposants au régime du Shah d'Iran (notamment d'autres expatriés iraniens), à rassembler des informations pendant des mois. Il s'aperçoit qu'il s'y passe des choses atroces, dont aucun média ne parle.

Cela le conduit à publier des articles dans le journal le Monde46. Puis à écrire la pièce de théâtre Le Camp du drap d'or, sous la forme d'une satire politique critiquant les célébrations de Persépolis du Shah d'Iran, et stigmatisant la complaisance des pays occidentaux à l'égard de ce sanglant régime (l'une de ses chansons traite également de ce sujet30). « Je ne me suis jamais senti Iranien. Si je me suis engagé, c’est malgré moi, pour des raisons humanitaires. Il fallait sauver des vies. »12 Cet engagement lui vaudra de figurer sur la liste noire des condamnés à mort de la Savak, la police politique d'Iran30. Serge Rezvani propose sa pièce à Lucien Attoun, qui créait alors son Théâtre Ouvert. Celui-ci l'accepte, et en fait l'ouverture de sa programmation au Festival d'Avignon de 1971 à la Chapelle des Pénitents blancs. La pièce est montée par Jean-Pierre Vincent et Jean Jourdheuil avec la Compagnie Vincent-Jourdheuil (avec notamment Hélène Vincent et Jean Benguigui)

Par la suite, Serge Rezvani écrit une deuxième pièce sur l'actualité, Capitaine Schelle, capitaine Eçço, qui dénonce tout ce qui se passe autour du pétrole et la violence du capitalisme occidental. Georges Wilson, directeur du Théâtre national populaire de Chaillot, l'accepte. La pièce est mise en scène en 1970 à nouveau par Jean-Pierre Vincent, Jean Jourdheuil et la Compagnie Vincent-Jourdheuil47, avec notamment Maurice Bénichou (Capitaine Schelle), Gérard Desarthe (Capitaine Eçço), Arlette Chosson (Kouki), Hélène Vincent et Jean Dautremay.

Puis en 1977 est montée La Mante polaire par Jorge Lavelli (avec Maria Casares dans le rôle titre) au Théâtre de la Ville.

En 1988-1989, deux courtes pièces, Jusqu'à la prochaine nuit (avec Anna Tatu), suivi de Na (avec Éléonore Hirt49), sont créées par Pierre Chabert (1938-2010) à l'Avant-Scène de Marseille. Na est reprise en 1989 au Studio des Champs-Élysées, puis en octobre 1996 dans une mise en scène d'Hevé Taminiaux sur la Scène nationale d'Albi.

Au printemps 1994, La Glycine est présentée par la Comédie-Française dans une mise en scène de Jean Lacornerie au Théâtre du Vieux Colombier (avec Roland Bertin), en même temps qu’une exposition de ses dernières peintures - Repentirs - est présentée à la galerie Weill-Seligmann50.

À la demande de Jacques Lassalle, Serge Rezvani signe la traduction d’une nouvelle version de Platonov d'Anton Tchekhov, que Jacques Lassalle met en scène à la Comédie Française en novembre 2003.

En 2010, Jean-Michel Guy met en scène Tom Neal et la compagnie théâtrale lilloise La Scabreuse dans la pièce Body (1970).

En septembre 2011, Serge Rezvani devait présenter une nouvelle pièce intitulée On s'est connus, on s'est reconnus, qu'il devait jouer aux côtés de sa femme Marie-José Nat au théâtre Déjazet. La pièce, qui traite d'un couple se retrouvant après 25 ans d'absence, parle sur un ton poétique d'amour et de la nostalgie de la vie51. Finalement, au vu de la situation politique en France, et alors que la pièce était quasiment prête, Serge Rezvani décide de ne pas monter celle-ci

L'écriture

Ses deux premiers écrits, Les Années-lumière (1967), puis Les Années Lula (1968) - deux autobiographies chroniques intimes - lui valent la reconnaissance du milieu littéraire et du public et le consacrent en tant qu'écrivain. Suivent Coma, Les Américanoïaques et La Voie de l'Amérique, trois romans parus en 1970.

Dans Mille aujourd'hui, il « tournoie contre la Babel électronique », puis il continue ses portraits de couples atypiques dans Feu (1973), évoque le couple nomade dans Foukouli (1974), , et poursuit son œuvre autobiographique dans Le Portrait ovale (1976), Le Testament amoureux (1981), le journal Les Variations sur les jours et les nuits (1985), J'avais un ami (1987), Les Repentirs du peintre (1993), Le Roman d'une maison (2001), et enfin L'Éclipse (2003), Paru en mai 2003, son texte, «L’éclipse», qui clôt le cycle autobiographique de son œuvre par le récit de la maladie d’Alzheimer dont souffre sa femme. Paraissent également Les Canards du doute (1979), La Table d'asphalte (1980), La Loi humaine (1983) et Le Huitième Fléau (1989).

Il publie de nombreux romans, dans lesquels il semble poursuivre une véritable poétique du désastre, La Traversée des monts Noirs (1992), La Cité Potemkine (1999) ou encore L'Origine du monde (2000, éditions Acte Sud).

En 2004 il publie un recueil de nouvelles drolatiques intitulé Les Voluptés de la déveine, qui prend pour héros l’un des personnages de son roman L’origine du monde, l’inénarrable commissaire Quevedo flanqué de son chien doué de parole, M. Bull.

Il écrit aussi de la poésie, avec Double Stance des amants (1995), Élégies à Lula (1999), et des essais comme La Folie Tintoretto (1994), ou La Femme dérobée (2005).

En janvier 2012, il publie Ultime amour53, ainsi intitulé « car la vie, pour moi, n’a été et n’est qu’Amour jusqu’à la Fin », dans lequel il parle ouvertement des personnes ayant très largement profité de lui pendant la maladie d’Alzheimer de Lula, en usant de sa faiblesse et ses souffrances pour escroquer littéralement le couple en détresse. Il évoque ensuite la paix retrouvée grâce à la rencontre de Marie-José Nat. Serge Rezvani annonce que cet ouvrage est son ultime livre54, « point final à la longue exploration de la première personne du singulier ».

Serge Rezvani aura consacré l'essentiel de son temps au roman et au théâtre, en renouant de temps en temps avec la peinture et la chanson.